制备合金催化剂用于电化学还原二氧化碳反应（CO2RR）被认为是一种有效提高催化剂性能的研究方案

发布时间：2020/9/11 21:15:21

2020年8月，江南大学化学与材料工程学院杜明亮教授＆朱罕副教授（共同通讯作者）在国际权威期刊Chemical Engineering Journal （IF：10.652）发表题为“Tuning the electronic structure of AuNi homogeneous solid-solution alloy with positively charged Ni center for highly selective electrochemical CO₂ reduction”的研究文章（https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.126523），文章第一作者为化学与材料工程学院2018级博士郝继璨。

 

该工作报道了一种高效电化学还原二氧化碳（CO₂RR）催化剂AuNi/CNFs，研究团队以静电纺丝纳米纤维为反应器，通过聚合物(聚乙烯吡咯烷酮)纳米纤维与金属离子的配位杂化作用，经高温碳化处理，在碳纳米纤维（CNFs）表面构建金镍均相固溶体合金纳米颗粒（AuNi solid-solution alloy nanoparticles），制得AuNi/CNFs高效CO₂RR催化剂。

通过XPS、XRD、 EXAFS以及原位XRD等表征手段证实了AuNi固溶体合金的成功制备及其形成过程。控制实验表明，Au₁Ni₁/CNFs-1000 的CO₂电还原为CO性能最为优异（FE_CO=92%），以及良好的稳定性。理论计算和原位拉曼表明，通过调整Au-Ni纳米颗粒的组分比可有效调节固溶体合金纳米颗粒的电子结构，从而进一步优化CO₂RR中间体与合金催化剂表面之间的结合能，促进催化剂CO₂RR性能的提高。

要点一：碳纳米纤维负载AuNi固溶体合金纳米颗粒CO₂RR催化剂的制备过程

要点二：碳纳米纤维负载AuNi固溶体合金纳米颗粒CO₂RR催化剂的形貌表征

要点三：碳纳米纤维负载AuNi固溶体合金纳米颗粒CO₂RR催化剂的结构表征

要点四：碳纳米纤维负载AuNi固溶体合金纳米颗粒CO₂RR催化剂的CO₂RR性能表征

要点五：利用DFT及原位拉曼对其反应路径进行表征